西周时期属舒国，分立舒鲍、舒龙等国，史称群舒国。汉高祖四年（前203年）置舒县，翌年改龙舒县。唐开元二十三年（735）析合肥、庐江二县地置舒城县。据《旧唐书·地理志》：“取古龙舒县为名。”
2000年第五次人口普查，舒城县常住总人口906984人，其中，城关镇108068人，晓天镇24207人，桃溪镇33094人，龙河镇37671人，千人桥镇52160人，百神庙镇40919人，杭埠镇52461人，舒茶镇30956人，南港镇37974人，马河口镇27993人，孔集镇27173人，干汉河镇54412人，张母桥镇31972人，五显镇33232人，山七镇24459人，河棚镇19451人，汤池镇29843人，春秋乡29649人，西衡乡13174人，柏林乡42855人，棠树乡35822人，阙店乡34301人，高峰乡12663人，五桥乡14272人，燕春乡7209人，平田乡5941人，查湾乡7643人，洪庙乡7007人，庐镇乡11593人，城冲乡18810人。
2004年，将孔集镇整建制并入城关镇；将洪庙乡整建制并入庐镇乡。调整后舒城县辖16个镇、12个乡。
2010年第六次人口普查，舒城县常住总人口749273人，其中，城关镇183183人，晓天镇23397人，桃溪镇29166人，万佛湖镇27624人，千人桥镇35700人，百神庙镇28079人，杭埠镇32651人，舒茶镇18302人，南港镇39713人，干汊河镇44207人，张母桥镇17933人，五显镇22003人，山七镇22419人，河棚镇14864人，汤池镇37583人，春秋乡22960人，柏林乡32410人，棠树乡34267人，阙店乡29587人，高峰乡20863人，庐镇乡14645人，舒城县经济开发区17717人。
